本发明公开了一种制备以四氧化三铁(Fe3O4)为磁核，外面包覆层状双金属氧化物(Layered  Double Oxides,LDOs)的核壳结构复合材料的方法。首先通过调控溶剂环境，在普鲁士蓝((Prussian  Blue,PB)表面形成层状双金属氢氧化物(Layered Double  Hydroxides,LDHs)的配位成核生长位点，使LDHs在PB表面包覆生长，形成以PB为核，LDHs为壳层的PB@LDHs核壳复合材料，进一步经过高温处理，PB转化为Fe3O4，LDHs失水转变为LDOs，得到以Fe3O4为磁核，LDOs为壳层的Fe3O4@LDOs磁性吸附材料。壳层的LDOs具有良好的吸附性能，核层的Fe3O4具有优异的磁性。在磁场的作用下，Fe3O4@LDOs复合材料能够快速地从水中分离。所得到的Fe3O4@LDOs复合材料呈现核壳结构，可广泛应用于污染物吸附、降解和光催化等领域。